雙良環(huán)境最新科研動態(tài)(2022-10)

2022-10-31 17:08:43 0 雙良環(huán)境

1、基于石墨烯納米材料的細菌毒性闡明表面功能化的起源：氧化損傷、物理破壞和細胞自溶（陳熒）
引自：Changjian Xie, Peng Zhang, Zhiling Guo,et al .Elucidating the origin of the surface functionalization - dependent bacterial toxicity of graphene nanomaterials: Oxidative damage, physical disruption, and cell autolysis[J].Science of the Total Environment 747 (2020) 141546.

已有的研究表明，石墨烯納米材料（GNMs）對細菌的毒性與表面功能化有關(guān)，然而，所涉及的機制尚未完全了解。本研究旨在從物理相互作用、氧化損傷和細胞自溶等方面探討不同功能的GNMs對細菌的毒性機制。研究了GNMs的三種基本功能化，包括羧基化（G-COOH）、羥基化（G-OH）和胺化（G-NH₂）。在50mg/L濃度下，3小時內(nèi)G-COOH（與CT組相比，存活率為66%）和G-OH（54%）的石墨烯對大腸桿菌的毒性高于G-NH₂（96%）。這三種材料與細菌細胞表現(xiàn)出不同的物理相互作用模式。G-COOH和G-OH通過它們鋒利的邊緣與細胞膜接觸，因此造成比G-NH₂更大的損傷。三種GNMs表現(xiàn)出相似的自由基生成能力，因此自由基的直接生成不是產(chǎn)生毒性的原因。相反，GNMs可以氧化細胞的抗氧化劑谷胱甘肽（GSH），從而導(dǎo)致氧化損傷。其氧化能力依次為：G-COOH > G-OH > G-NH₂，這與抗菌活性相關(guān)。我們發(fā)現(xiàn)了一種新的誘導(dǎo)細菌死亡的機制為細胞自溶，即細胞壁的主要成分肽聚糖被降解。 G-COOH和G-OH比G-NH₂更能引起細胞自溶，這部分解釋了三種GNMs的不同毒性。這些關(guān)于GNMs對細菌毒性機制的發(fā)現(xiàn)不僅能評估GNMs的風(fēng)險，同時為石墨烯抗菌材料的開發(fā)設(shè)計提供了的重要見解。

2、中文標(biāo)題：光化學(xué)法制備的meso - TiO₂ / Ag / Cu雙金屬復(fù)合材料在CO氧化反應(yīng)中具有優(yōu)異的光催化活性（王婧炯）
引自：Photochemical formation of bimetallic composite meso-TiO₂/Ag/Cu with superb photocatalytic activity in CO oxidation reaction, Mykhailo L . Ovcharov, Andriy M. Mishura et al. Materials Science in Semiconductor Processing 111 (2020) 104985.

空氣環(huán)境是決定人類健康的重要因素，這一因素提高了人們積極應(yīng)對自然氣候條件以及工業(yè)氣體污染的系統(tǒng)影響的認識。能源部門以及各行業(yè)、交通基礎(chǔ)設(shè)施中燃料消耗量的持續(xù)增長導(dǎo)致進入大氣的有害物質(zhì)量逐漸增長。最有害的廢物之一是一氧化碳（CO）——一種極其有毒的物質(zhì)，其特點是無色無味，導(dǎo)致人類難以察覺。CO是在缺乏空氣的條件下燃燒時形成的，因此它含有許多殘余氣體的成分，例如汽車廢氣、煙草煙霧等。據(jù)統(tǒng)計，每年有26億噸CO排放到大氣中，其中約60 %為人為排放，約40 %為自然過程，因此CO是最重要的空氣污染物。在這方面，中和和利用一氧化碳以發(fā)展健康可靠的運行模式是最重要的目標(biāo)之一。如今，隨著對涉及半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)的光催化過程基本方面的深入研究，在世界許多科學(xué)中心集中進行，基于光催化反應(yīng)的實際重要過程和技術(shù)的闡述占據(jù)了重要地位，例如，技術(shù)環(huán)境污染物，特別是一氧化碳的中和。由于TiO₂具有化學(xué)和光化學(xué)穩(wěn)定性、低毒性、可用性和光催化活性的特點，研究人員通常把它作為中和氣態(tài)污染物的光催化劑，用來制備復(fù)合材料，以提高半導(dǎo)體的光活性。在這種系統(tǒng)中，復(fù)合材料組分之間的電子緊密接觸以及它們與被吸附基底的相互作用，有可能實現(xiàn)光生電荷的高度分離。近年來，雙金屬納米粒子合成方法的開發(fā)、催化性能的研究和實際應(yīng)用領(lǐng)域引起了人們極大的興趣。盡管雙金屬系統(tǒng)已研究多年，但關(guān)于使用雙金屬納米顆粒作為CO光催化氧化黑暗階段催化劑的出版物數(shù)量卻很少。因此，本工作的目的是基于此類材料為大氣污染物，特別是一氧化碳的氣相中和過程創(chuàng)造有效的光催化劑。

3、中文標(biāo)題：超聲協(xié)同作用下促進TiO₂負載碳纖維紙的光催化性能
引自：Enhanced photocatalytic performance of carbon fiber paper supported TiO₂ under the ultrasonic synergy effect, RSC Advances, 2022, 12:22922.（李廣鵬）
在本工作中，采用水熱法在碳纖維紙（CFP）上生長了TiO₂金紅石納米棒和銳鈦礦納米片。研究了它們的光電化學(xué)性質(zhì)和光催化性能。發(fā)現(xiàn)CFP的引入明顯提高了可見光吸收強度和有效表面積，并使TiO₂光催化劑更容易從廢水中回收利用。在光催化過程中使用了超聲場，與光催化和聲催化相比，聲光催化效率顯著提高，這表明了正的超聲協(xié)同效應(yīng)。清除劑實驗表明，超氧陰離子（·O₂^-）和羥基自由基（·OH）是TiO₂負載CFP聲光催化降解染料過程中的主要活性物質(zhì)。為了研究超聲協(xié)同光催化效應(yīng)，在可見光、超聲波以及可見光和超聲波的組合條件下，檢測并定量評估了活性氧（ROS）的生成量。因此，本工作為提高光催化性能和實現(xiàn)光催化劑的易回收提供了一條有效途徑，這有助于更好地設(shè)計實際應(yīng)用的先進光催化劑。

4、中文標(biāo)題：一種光/暗循環(huán)交替去除水中鄰苯二甲酸二甲酯和硝酸鹽的新型記憶光催化劑與微生物群落耦合技術(shù)（王天敏）
引自：Xinyi Zhou, Wei Xiong, Yi Li, et al. A novel simultaneous coupling of memory photocatalysts and microbial communities f-or alternate removal of dimethyl phthalate and nitrate in water under light/dark cycles[J]. Journal of Hazardous Materials 430 (2022) 128395.

高效和可持續(xù)地去除污水中的有機和無機污染物是一項重要但困難的任務(wù)。本文首次提出了一種新的化學(xué)-生物耦合概念，即記憶光催化劑與微生物群落的同時耦合(SCMPMC)，它在連續(xù)的光/暗循環(huán)中交替去除有機和無機污染物。建立了 WO₃/g-C₃N₄記憶光催化劑與河流沉積物微生物群落的耦合體系，并將其應(yīng)用于鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)和硝酸鹽的光/暗交替去除。SCMPM在光/暗循環(huán)(12/12h)下的性能表明，在光相期間，約84.90% 的DMP主要通過強烈的光催化氧化被去除，而在一個循環(huán)內(nèi)的暗相期間，通過存儲在WO₃/g-C₃N₄記憶光催化劑中的光生電子增強了微生物還原能力去除了約86.80%的硝酸鹽。通過添加 WO₃/g-C₃N₄對微生物群落產(chǎn)生正面影響，通過酶活性增加，細胞抗原代謝和典型反硝化菌(包括 Proteobacteria和Bacteroidetes)的相對豐度來反映。這些結(jié)果將有助于開發(fā)有前途的凈化方法和機制，以控制由自然晝夜循環(huán)驅(qū)動的水污染。

5、中文標(biāo)題：生物誘導(dǎo)的分級多孔TiO₂在太陽輻射下光降解有機污染物
引自：Ling Ling Wu, Hao Yue Zhang, Cui Ping Guo , et al. Bio-Inspired Hierarchical Porous TiO₂ for Photodegradation of Organic Pollutant under Solar Irradiation. Applied Key Engineering Materials (Volume 922).（袁宇棟）
有機污染物的光降解對環(huán)境保護至關(guān)重要。其中關(guān)鍵是低成本、高效率的光催化劑。模板化方法對于獲得具有高比表面積的分級多孔光催化劑很有吸引力，但通常受限于所需模板的類型，特別是那些具有復(fù)雜微結(jié)構(gòu)的模板。在此，我們展示了一種受到生物啟發(fā)的模板化策略，該策略用于制備具有獨特分層多孔結(jié)構(gòu)的高效TiO₂光催化劑。以油菜花粉粒為生物模板，開發(fā)了一種結(jié)合水熱處理和煅燒的工藝，以在模板上生長6-14 nm的TiO₂納米顆粒，然后去除有機生物模板。獲得的TiO₂是由開放管狀陣列包圍的微尺寸球體或橢球體。表面積大至約175m₂/g。對于光降解，油菜花粉顆粒結(jié)構(gòu)的TiO₂的反應(yīng)速率（k）為0.150 min-1，比非模板化的TiO₂快10.9倍。優(yōu)異的光催化活性應(yīng)歸功于獨特的分級多孔結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)為有效的傳質(zhì)提供了互連通道，并為快速反應(yīng)提供了較大的表面積。我們的工作展示了一種有效的方法，即生物激發(fā)模板法，用于高效光催化劑的可伸縮合成?？紤]到花粉粒的結(jié)構(gòu)多樣性，這項工作可能會啟發(fā)其他依賴于形態(tài)學(xué)優(yōu)化的光響應(yīng)材料的研究。

6、中文標(biāo)題：有機供體/受體邊緣上受體分子關(guān)于能量和電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)方面的聚集效應(yīng)
引自：Lingxia Xu, Yiwen Ji , Wenjing Wang, et al. Aggregation effect of acceptor molecules on the energy and charge transfer dynamics at an organic donor/acceptor interface[J]. Organic Electronics 100 (2022) 106396.（陳熒）

有機供體/受體（D/A）邊緣上能量和電荷轉(zhuǎn)移之間的協(xié)同和競爭關(guān)系已被證實能顯著影響太陽能電池（OSCs）的界面光伏過程。在這項工作中，我們從理論上闡明了受體分子對能量/電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)的聚集效應(yīng)，并給出了它們的定量關(guān)聯(lián)。D/A界面采用擴展的Su-Schrieffer-Heeger緊束縛模型構(gòu)建，其中界面電子結(jié)構(gòu)通過調(diào)節(jié)供體分子的能量來調(diào)制。一般來說，對于I型和II型電子結(jié)構(gòu)，受體分子的聚集總是有利于能量轉(zhuǎn)移，同時抑制電荷轉(zhuǎn)移。這意味著，通過加強受體分子的聚集，我們可以有效地將供體激發(fā)轉(zhuǎn)化為受體激發(fā)，從而為充分利用受體激發(fā)降低OSCs中的電壓損失提供了方向。

7、中文標(biāo)題：可見光下N-TiO₂-Bi₂WO₆異質(zhì)結(jié)膜降解牛奶中四環(huán)素的機理及途徑
引自：Yuedeng Tang , Ting Li , Wenxuan Xiao , Zitong Huang , et al. Degradation mechanism and pathway of tetracycline in milk by heterojunction N-TiO₂-Bi₂WO₆ film under visible light. Food Chemistry.（陳斌）

采用乙二醇溶劑熱法制備了n摻雜TiO₂-Bi₂WO₆ (NTB)三組分光催化劑。對光催化劑和光膜進行了表征，并將其應(yīng)用于牛奶中四環(huán)素(TC)的降解及其對牛奶品質(zhì)的影響。結(jié)果表明，NTB光催化劑在可見光下表現(xiàn)出良好的光催化活性，其TC降解率分別比TiO₂、Bi₂WO₆、N-TiO₂、N-Bi₂WO₆和TiO₂ - Bi₂WO₆提高了1.76、1.49、1.42、1.16和1.13倍。由于N的摻雜，光催化劑的光生電子-空穴對復(fù)合速率大大降低，提高了光催化性能。此外，吸收波長閾值增大了459 nm，即間隙寬度提高。重復(fù)5次后，TC的降解率仍為83.24%。HPLC-MS揭示了光催化過程中的活性組分、中間體和光降解途徑。

8、中文標(biāo)題：石墨烯修飾三氧化鎢/二氧化鈦S型異質(zhì)結(jié)增強的光催化產(chǎn)氫能力
引自：Fei He , Aiyun Meng , Bei Cheng , et al. Enhanced photocatalytic H₂^-production activity of WO₃/TiO₂ step-scheme heterojunction by graphene modification[J]. Chinese Journal of Catalysis 41 (2020) 9–20.（莊甜）
太陽光驅(qū)動的光催化分解水以產(chǎn)生氫氣（H₂）是利用太陽能的理想策略。然而，這種策略受到光收集能力不足和TiO₂基光催化劑的高光生電子-空穴復(fù)合率的限制。在這里，通過簡單的一步水熱方法制備了石墨烯修飾WO₃/TiO₂階梯型異質(zhì)結(jié)（S型異質(zhì)結(jié)）復(fù)合光催化劑。在三元復(fù)合材料中，TiO₂和WO₃納米顆粒緊密粘附在還原的氧化石墨烯（rGO）上，形成了一種新型的S型異質(zhì)結(jié)。此外，復(fù)合材料中的rGO不僅提供了豐富的吸附和催化活性位點作為理想載體，而且通過在TiO₂和rGO之間形成肖特基結(jié)，促進了電子從TiO₂導(dǎo)帶的分離和轉(zhuǎn)移。WO₃和TiO₂之間形成的S型異質(zhì)結(jié)和TiO₂和石墨烯片之間形成的肖特基異質(zhì)結(jié)的正協(xié)同效應(yīng)抑制了相對有用的電子和空穴的復(fù)合。這種效應(yīng)還增強了光的收集并促進了活性位點處的還原反應(yīng)。因此，新型三元WO₃/TiO₂/rGO復(fù)合材料的光催化析氫速率顯著提高，達到245.8 ，約為純TiO₂的3.5倍。這項工作不僅提出了一種低成本的基于石墨烯的S型異質(zhì)結(jié)光催化劑，該催化劑是通過可行的一步水熱方法獲得的，可在不使用貴金屬的情況下實現(xiàn)高效的H₂生成，還為新型異質(zhì)結(jié)光催化器的設(shè)計提供了新的見解。

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